具有复杂层次空间配置的超结构材料具有比单一层次材料更广阔的结构深度和应用前景。然而，传统的超结构材料制备方法往往步骤繁琐且条件苛刻，从而限制了这类材料的广泛应用。开发简便高效的合成策略以实现多维复杂超结构的构建已成为该领域研究的主要方向之一。
四川大学马利建课题组首次提出了一种基于可溶性共价有机网络（SCONs）的超结构热响应动态合成策略，该策略能够实现从0D空心超粒子到2D薄膜的形态调节，从而便捷地制备得到多维复杂超结构材料。机理研究表明，得益于构建单体（4,12-二甲酰基[2.2]对环芳烷）的独特双层结构，SCONs具有“裂解-重塑”的结构转换特性，可以通过温度控制实现从可逆溶解、重组到超结构构建的动态过程。具体实验中，通过液滴喷射技术获得油包水乳滴，即可在油-水界面原位高效制备出0D球形空心超粒子以及其他类碗状的复杂超结构。此外，通过调节外源溶剂的挥发性和溶解性，还可在气-液界面制备出无缺陷的2D薄膜材料。扩展实验进一步证实了所提出的动态“裂解-重塑”策略的普适性和可扩展性。对客体碘分子的富集研究发现，相比于单一层次结构的材料，超结构材料具有更加卓越的动力学传质性能，进一步证实了材料微观结构对其宏观功能性质的重要影响。
该研究以题为“Dynamic cleavage-remodeling of covalent organic networks into multidimensional superstructures”的论文发表在《Advanced Materials》上。四川大学化学学院为第一单位，第一作者为化学学院2022级博士研究生蒋博，通讯作者为马利建教授和李阳副研究员。衷心感谢国家自然科学基金委和四川大学的经费支持，同时感谢我校分析测试中心以及我院化学专业实验室综合训练平台在材料表征方面的大力支持。
文章链接：https://doi.org/10.1002/adma.202404446
