四川大学化学学院
科研进展
首页 > 科研进展 >    正文

游劲松/宾正杨课题组Angew:提出“中环”策略加速多重共振发光体的上转化速率以降低器件效率滚降

访问量:发布时间:2023-03-27

硼氮稠杂的多重共振型热活化延迟荧光分子(MR-TADF),其具有窄的半峰宽(FWHM)和较大的辐射跃迁速率(kR),因此基于该类发光分子的OLED能够实现较好的色纯度和较高的外量子效率(EQE),有望成为下一代OLED发光材料的突破点。然而,目前该类材料分子通常存在反系间窜越速率(kRISC)较低以及分子较为平面所导致的聚集诱导淬灭(ACQ)的问题,从而造成器件效率滚降比较严重。因此,如何提高kRISC和抑制ACQ效应,对改善OLED效率滚降具有重要的研究和产业化意义。

近日,四川大学游劲松教授和宾正杨教授团队发展了一种“中环”策略以抑制MR-TADF分子堆积,并进一步提高MR-TADF分子的kRISC。在保持窄发光半峰宽的前提下,该团队成功发展了一种兼具高kRISC(106 s-1)和高kR(108 s-1)的蓝光MR-TADF分子DTBA-B2N3,有效抑制分子聚集产生的光谱展宽和发光淬灭,从而获得高效率和低效率滚降的蓝光窄光谱OLED

MR-TADF材料BCz-BN的基础上基于中环策略发展了新型MR-TADF分子DTBA-BN2DTBA-B2N3。理论计算研究表明,通过引入七元环受体基团,DTBA-BN2S1态跃迁特征与其T2态的跃迁特征有较大的差异,因此具有更高的自旋轨道耦合系数(SOCS1-T2 = 0.87 cm-1),有利于其反系间窜越过程。随后,进一步拓展共振骨架,双硼类MR-TADF分子DTBA-B2N3的自旋轨道耦合系数得到进一步提高(SOCS1-T2 = 1.22 cm-1SOCS1-T3 = 0.82 cm-1),使得激子从T2T3态的反系间窜越过程更加高效,最终将kRISCBCz-BN104 s-1提升到DTBA-B2N3106 s-1数量级。此外,BCz-BN的核心发光骨架较为平面,具有强烈的分子间π-π相互作用,ACQ效应十分严重。通过引入七元环受体,MR-TADF分子DTBA-BN2DTBA-B2N3具有高度扭曲的分子构型,其核心骨架不存在明显的π-π相互作用,极大程度上抑制了ACQ效应,有利于改善器件效率滚降。

OLED测试结果表明,相比于基于BCz-BNOLED,基于DTBA-BN2OLED展现出了明显更加优异的器件性能以及更好的ACQ抑制作用,实现了31.2%的最大外量子效率、更小的效率滚降(EQE1000 = 25.6%)。此外,中环结构的引入可以有效保护发光中心,抑制分子聚集产生的光谱展宽和发光淬灭,使得在1~20%的浓度窗口下保持高效率和窄光谱。相比于基于对比分子B2OLED,基于DTBA-B2N3OLED展现出了明显更加优异的器件性能以及更窄的半峰宽,实现了30.9%的最大外量子效率、更小的效率滚降(EQE1000 = 20.5%)。这项工作为开发可产业化的高性能MR-TADF分子提供了一个新的分子设计思路。

该研究以 Medium-Ring Strategy Enables Multiple Resonance Emitters with Twisted Geometry and Fast Spin-Flip to Suppress Efficiency Roll-Off”为题目发表在Angewandte Chemie International Edition四川大学为第一单位化学学院宾正杨教授和游劲松教授为该论文通讯作者雷搏文博士研究生为论文的第一作者。特别感谢国家自然科学基金委、四川省科技厅、四川大学的经费支持。同时感谢化学学院测试平台李静老师对于化合物表征等提供的帮助和支持。

文章链接: https://doi.org/10.1002/anie.202218405

 

上一条:邹国红课题组Adv. Mater.: 用于低剂量高分辨率X射线成像的2D钙钛矿闪烁体

下一条:余志鹏课题组Angew: 可光开关的氧化苯并吡喃鎓叶立德用于高时空精度光点击反应:一种适用于分子扩散补偿的动态开关策略

关闭